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Prof. Dr. Tobias Brixner

Pump-Probe Spektroskopie

Die Untersuchung der Wechselwirkung ultrakurzer Laserpulse mit Materie ist eine einmalige Möglichkeit,  ein detailliertes Verständnis der inter- und intramolekularen Prozesse und ihrer Dynamiken auf einer Femtosekunden-Zeitskala zu entwickeln.

Die in unserer Gruppe untersuchten Moleküle schließen Moleküle von biologischer Relevanz, etwa das Protein Bakteriorhodopsin, genetische Marker wie das Grün-Fluoreszierende Protein (GFP), oder Prototypen organischer funktioneller Materialien ein. Diese sind zum Beispiel organische Dimere und Aggregate, deren elektronische Eigenschaften systematisch den Anforderungen von organischen Leuchtdioden (OLEDs), Photovoltaik, oder organischen Speichern angepasst wurden.

Um unser Ziel, den Zugang zu chemischen Rektionen auf einer Femtosekunden-Zeitskala, zu erreichen, setzen wir in unseren Laboren verschiedenste spektroskopische Methoden ein, die von der einfachen Fluoreszenz-/Absorptionsspektroskopie über nichtlineare Techniken, wie Pump-Probe Spektroskopie oder zeitaufgelöste Emissionspektroskopie, reichen. Diese Techniken werden sowohl in der Gasphase angewandt, wo wir zum Beispiel Dissoziationsreaktionen isolierter Moleküle betrachten, als auch in der kondensierten Phase, wo auch bimolekulare Reaktionen untersucht werden können.

Während lineare Techniken nur "statische" Informationen über das Molekül preisgeben, ermöglicht die Pump-Probe Spektroskopie, bei der ein Laserpuls eine bestimmte Reaktion initiiert (Pump) und ein zweiter Laserpuls die durch den ersten Puls hervorgerufene Dynamik abfragt (Probe), die Bestimmung charakteristischer Lebenszeiten angeregter Zustände, sowie das Identifizieren konkurrierender Reaktionskanäle und die Analyse der zugehörigen Effizienzen. Eine variable Zeitdifferenz zwischen diesen zwei Pulsen erlaubt so eine zeitliche Auflösung der Dynamik photochemischer Reaktionen.

Mit einem neuen Aufbau für den IR-Bereich sind unsere Untersuchungen nicht mehr auf die elektronischen Eigenschaften des Systems beschränkt: die Verfolgung der Vibrationsspektren mit sub-ps-Zeitauflösung ermöglicht den direkten Blick auf strukturelle Veränderungen des Moleküls. Auf der linken Seite ist das Beispiel der zeitaufgelösten Untersuchung der Wolff-Umlagerung von DNQ (Diazonaphtochinon) dargestellt, bei der nach Anregung mit ultraviolettem Licht unter Stickstoffabspaltung ein Keten gebildet wird. Das Keten hat im IR-Bereich andere Absorptionsbanden als das DNQ, die im zeitaufgelösten IR-Spektrum verfolgt werden können: ein Teil des IR-Probe Pulses wird stärker absorbiert (in rot, Absorption des neugebildeten Ketens), während ein anderer Teil weniger absorbiert wird (in blau, Absorption des verbrauchten DNQ), im Vergleich zu einem Spektrum, bei dem kein Pump-Puls die Photoreaktion startet.

Die Mehrzahl unserer spektroskopischen Experimente ist ausgelegt für eine anschließende gezielte Manipulation der entschlüsselten Reaktionspfade in Quantenkontrollexperimenten.

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