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    Prof. Dr. Tobias Brixner

    Quantenkontrolle

    Aktive Kontrolle chemischer Reaktionen auf einer molekularen Ebene, mit anderen Worten das selektive Brechen und Knüpfen chemischer Bindungen, ist seit jeher ein Traum. Mit den konventionellen Kontrollmöglichkeiten der chemischen Synthese, wie etwa den makroskopischen Variablen Temperatur, Druck oder Konzentration, erhält man jedoch keinen direkten Zugang zum quantenmechanischen Reaktionsverlauf.

    Eine völlig andere Herangehensweise, um chemische Reaktionen zu beeinflussen, ist der Ansatz der Quantenkontrolle, bei dem die molekulare Dynamik mit speziell geformten Laserpulsen gelenkt wird, die sich zeitlich über wenige zehn bis hundert Femtosekunden erstrecken. Damit ist es möglich, effizient und selektiv einen gewünschten Reaktionskanal anzusprechen. In den letzten Jahren wurden die notwendigen experimentellen Techniken entwickelt, wodurch viele Durchbrüche auf diesem Forschungsgebiet erzielt wurden und eine Vielzahl an Reaktionen kontrolliert werden konnte. Die Quantenkontrolle hat sich somit als eine leistungsstarke Technik etablieren können.

    Die wichtigste "Zutat" in diesem Schema sind Femtosekunden-Laserpulse, deren Eigenschaften in Pulsformern manipuliert werden können, so dass der Verlauf des elektrischen Feldes speziell an ein Quantensystem und das gewünschte Reaktionsziel angepasst wird. Hierzu kann die Amplitude, die Phase, und dank einer in unserer Gruppe entwickelten Technik auch die Polarisation des elektrischen Feldes auf wohldefinierte Weise beeinflusst werden. Dadurch ist eine Modulation des Feldes innerhalb weniger zehn Femtosekunden, also auf der intrinsischen Zeitskala der molekularen Dynamik, möglich.   

    Die Suche nach optimalen Laserpulsen für eine bestimmte Reaktion kann durch eine Lernschleife gesteuert werden, bei der ein evolutionärer Algorithmus experimentelle Daten direkt als Rückkopplungssignal verwendet. Hiermit lässt sich die Quantenkontrolle photochemischer Prozesse sowohl in der Gasphase als auch in der kondensierten Phase realisieren. Die untersuchten molekularen Systeme reichen von kleinen Molekülen wie dem Kalium-Dimer in der Gasphase bis zu komplexen biologischen Systemen, wie dem Protein Bakteriorhodopsin oder dem Grün-Fluoreszierenden Protein (GFP) in kondensierter Umgebung. Für einfachere Verbindungen kann von der optimalen Pulsform auf mögliche Reaktionsmechanismen zurückgeschlossen werden, was mit steigender Komplexität des Systems jedoch immer schwieriger wird. Unsere Forschung befasst sich daher auch mit neuen Methoden, um die enthaltenen Informationen über das molekulare System aus den optimalen Pulsformen zu extrahieren.  

    Ein exemplarischer experimenteller Aufbau für ein Quantenkontrollexperiment in der flüssigen Phase ist auf der linken Seite gezeigt. Ein Femtosekunden-Pulsformer (im Bild daran zu erkennen, dass in ihm die einzelnen Farben des Pulses spektral aufgespalten sind) wird benutzt, um modulierte Laserpulse zu erzeugen. Damit kann entweder die Licht-Materie-Wechselwirkung für ausgesuchte Pulsformen untersucht werden, oder ein adaptives Kontrollexperiment wird durchgeführt, bei dem der Algorithmus ein elektrisches Feld bestimmt, dass eine gewünschte Reaktion bestmöglich herbeiführt. Abhängig von der Art des Experiments können unterschiedliche Signale als Rückkopplung dienen, so zum Beispiel Flugzeitmassenspektrometrie oder Photoelektronensignale in Gasphasenexperimenten, oder etwa Emissionsspektroskopie wie im abgebildeten Experiment. Der evolutionäre Algorithmus verbessert hierbei iterativ die angewandte Laserpulsform solange, bis ein optimales Reaktionsergebnis erreicht ist.

     
    Mehr Informationen hierzu können diesen beiden Übersichtsartikeln entnommen werden:

    T. Brixner and G. Gerber, "Quantum control of gas-phase and liquid-phase femtochemistry", ChemPhysChem 4, 418-438 (2003).

    P. Nuernberger, G. Vogt, T. Brixner, and G. Gerber, "Femtosecond quantum control of molecular dynamics in the condensed phase", Phys. Chem. Chem. Phys. 9, 2470-2497 (2007).

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